'Chloë and the Next 20th Century' wurde von August bis Dezember des letzten Jahres von Tillman geschrieben und aufgenommen, der dafür die langjährige Zusammenarbeit mit Produzent und Multi-Instrumentalist Jonathan Wilson wieder aufleben ließ. Auch Dave Cerminara kehrt als Toningenieur und Mischer zum kleinen Team zurück, das von Produzent Drew Erickson ergänzt wird. Die neuen Songs entstanden in Wilsons Five Star Studios im Osten von Los Angeles, die im späteren Verlauf mit diversen Streichern und Bläsern angereichert wurden, für die sich unter anderem Dan Higgins und Wayne Bergeron erkenntlich zeigen.